Im Jahr 948 wird Angelroda zusammen mit einigen anderen Thüringischen und Fränkischen Orten gegen den Ort Wormsleben mit dem Hessischen Kloster Hersfeld getauscht.
Der Zugehörigkeit zum Kloster Hersfeld verdankt Angelroda seine ältesten Gebäude. König Otto I. besiegelt damit Gebietsabtretungen an die Abtei Hersfeld.
Vermutlich Mitte bzw. Ende des 13. Jahrhunderts geht Angelroda in den Besitz der Grafen von Schwarzburg (Schwarzburg-Käfernburg). Genaue Daten liegen nicht vor; im Hessischen Staatsarchiv Marburg, welches die Akten zum Kloster Hersfeld verwaltet, und im Thüringischen Staatsarchiv Rudolstadt konnten diesbezügliche keine weiteren Akten bzw. Urkunden gefunden werden.
Nach dem Aussterben der Linie Schwarzburg-Käfernburg Anfang des 14. Jahrhunderts, gingen Teile des Besitzes an das Haus Wettin bzw. Weimar-Orlamünde und an die Grafschaft Schwarzburg-Schwarzburg. Angelroda blieb in Schwarzburger Besitz, bekam jedoch einen neuen Landesherrn. 1343 verkauft Graf Günther der Jüngere von Schwarzburg Ilmenau samt Kirchheim und Angelroda für 2000 Mark lötigen Silbers an die Grafen von Henneberg.
1571 kam es zu einer Erbteilung des Schwarzburgischen Besitzes, das sich bis dahin um einige Gebiete vergrößert hatte. Es entstanden die Grafschaften Schwarzburg-Sondershausen und Schwarzburg-Schwarzburg, welche sich ab 1599 Schwarzburg-Rudolstadt nannte, nach dem neuen Residenzsitz. Durch diese Erbteilung wurde der Ort Angelroda eine Exclave der Grafschaft bzw. des späteren Fürstentums Schwarzburg-Rudolstdt. Der nächstgelegene Ort, der zum Schwarzburg-Rudolstädischen Territorium gehörte, war Bücheloh.
Oberst Burkhard Hieronymus Russwurm erwirbt 1591 das Gut Angelroda. Er ließ zwischen 1614 und 1618 das Schloss errichten. Er blieb ohne Erben (keine männlichen Nachkommen, eine ihm geborene Tochter ist zu dieser Zeit nicht erbberechtigt) und so ging das Gut zurück an die Grafen von Schwarzburg (Günther von Schwarzburg)
1651 erwarb Regina Elisabeth von Witzleben das Gut für ihre Söhne Job Wilhelm, Friedeman Melchior und Hans Hartman. Nach dem Tod von Job Wilhelm von Witzleben wird sein Sohn Johann Georg neuer Herr in Angelroda.
Der Letzte Herr auf dem Gut in Angelroda war Generaloberst a.D. Friedrich Karl von Witzleben. Er musste, unter Zurücklassung all seiner Güter, im Jahr 1946 das Schloss verlassen.
Im Jahr 1947 wurde das Schloss abgerissen. Im angrenzenden Park steht der Gedenkstein für die Gefallenen in ersten Weltkrieg der Familie von Witzleben. Zu DDR-Zeiten gestürzt, wurde der Gedenkstein nach der Wende wieder aufgerichtet.
Nach Ende des Zweiten Weltkrieges und der Gründung der DDR kam es 1952 zu einer Verwaltungsreform. Im Zuge dessen wurde Thüringen in drei Bezirke aufgeteilt.
Angelroda wurde Teil des Bezirkes Erfurt. 1990 war die Zeit der Bezirke wieder vorbei und der Freistaat Thüringen entstand aufs Neue. Der Ort wurde Teil des Freistaates Thüringen, der am 1.5.1920 zum Land Thüringen wurde. Auf der kleineren Verwaltungsebene kam Angelroda zum neu gegründeten Kreis Arnstadt.
Seit 1994 gehört Angelroda zum Ilm-Kreis.